近日，我院先进能源材料与器件实验室在无机硒硫化锑半导体薄膜及光伏器件制备方面取得重要进展，提出了一种Se元素浓度梯度调控策略来制备高质量Sb₂(S,Se)₃半导体薄膜及高效太阳能电池器件。相关研究成果以“Se-Elemental Concentration Gradient Regulation for Efficient Sb₂(S,Se)₃ Solar Cells with High Open-Circuit Voltages”为题于2024年7月8日在线发表在国际学术顶刊《Angewandte Chemie International Edition》上。

溶液加工技术是制备高效Sb₂(S,Se)₃半导体异质结薄膜太阳能电池的一种重要方法。根据Shockley–Queisser模型限制，Sb₂(S,Se)₃光伏器件的理论效率可达到30%左右。然而，目前溶液加工的Sb₂(S,Se)₃薄膜存在较严重的Se元素梯度分布的问题，高效Sb₂(S,Se)₃光伏器件的开路电压通常为0.65 V左右，在一定程度上限制了其光电转换效率的提高。

图1. 硒硫化锑半导体薄膜相关特性表征及Se元素浓度梯度分布

该工作中，研究人员开发了一种硫代乙酰胺-硫代硫酸钠（即TA-STS）协同的双硫源方法，利用水热加工技术在TiO₂/CdS双电子传输层上制备了高质量的Sb₂(S,Se)₃薄膜，并降低了Sb₂(S,Se)₃薄膜中Se元素的浓度梯度分布，成功构筑了高效Sb₂(S,Se)₃薄膜光伏器件。在沿着Sb₂(S,Se)₃薄膜厚度方向上，Se元素浓度梯度的降低产生了有利的能带结构，不仅减小了Sb₂(S,Se)₃薄膜中空穴传输的能级势垒，还增强了光生电子传输的驱动力。这有利于光生载流子的高效传输/分离，从而提高了Sb₂(S,Se)₃光伏器件的V_oc值和光电转换效率。

图2. Sb₂(S,Se)₃/CdS异质结界面原子结构特性及Se元素浓度梯度分布示意图

最终，该具有低Se元素浓度梯度分布的Sb₂(S,Se)₃平板异质结薄膜太阳能电池获得了η ~9.28% 的光电转换效率，同时实现了V_oc ~0.70 V的高开路电压，这是目前基于Sb₂(S,Se)₃半导体薄膜且效率超过 9.0% 的光伏器件中最高的开路电压。这项研究有望为高质量Sb₂(S,Se)₃薄膜的制备和高效Sb₂(S,Se)₃薄膜太阳能电池的构筑提供新策略和新思路。

图3. Sb₂(S,Se)₃光伏器件J-V性能及能级结构演变图

合肥工业大学为论文第一署名单位，陈俊伟副教授为论文第一作者，许俊教授、中国科学院合肥物质科学研究院陈冲研究员、合肥通用机械研究院何礼青副研究员为论文共同通讯作者。上述研究工作得到了国家自然科学基金、中央高校基本科研业务经费等项目的资助。

文章链接: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202409609

（李高阳 徐志恒 文/图 刘梅 审核）